1成果简介 

直接氨燃料电池（DAFC）凭借其高能量密度与零碳排放等优势，在可持续能源与便携式/车载电源等应用场景展现出巨大潜力。然而，低成本非贵金属阳极上氨氧化反应（AOR）动力学缓慢，且电极导电性与稳定性不足，严重制约了 DAFC 的实际应用进程。因此，开发兼具高催化活性与长效稳定性的非贵金属阳极具有重要意义。基于此，本文中，兰州理工大学 Jian Liu联合重庆理工大学 周远 副教授团队在《Langmuir》期刊发表名为 "High-Performance NiCu Graphite-Felt Anode Based on in Situ Exfoliating Graphene for Direct Ammonia Fuel Cells" 的论文，研究提出了一种将电化学原位剥离石墨烯与 NiCu 合金电沉积相结合的协同策略。该复合电极通过电化学原位剥离在石墨毡（GF）表面生长石墨烯纳米片得到剥离石墨毡（EGF），并采用分步电沉积将 NiCu 合金纳米球均匀多孔地负载于 EGF 上，成功构筑了 NiCu/EGF 复合阳极。

此外，石墨烯纳米片在 GF 表面的原位生长显著改善了基底的导电性与微观结构，而分步电沉积使 NiCu 合金纳米球均匀多孔分布，充分利用合金的协同催化效应并暴露丰富活性位点，从而进一步提升了 AOR 催化性能。经电化学测试，该复合电极的最大电流密度达 482 mA cm?2，为 NiCu/原始石墨毡电极的 2.28 倍，并能在 237 mA cm?2 以上稳定维持 18 h；以 NiCu/EGF 为阳极组装的 DAFC，最大功率密度达到 21.53 mW cm?2。同时，该策略兼具优异的催化性能与长期稳定性，为 DAFC 提供了一种新的电极构建思路。本研究提出了一种电化学原位剥离石墨烯与 NiCu 合金电沉积协同构筑复合阳极的策略，该策略显著增强了石墨毡基底的导电性与氨氧化催化性能，并为低成本、高稳定性的非贵金属 DAFC 阳极提供了新的设计途径。

2图文导读  

Figure 1.Schematic diagram of electrode preparation.

Figure 2.SEM images of (a, d) the OGF and (b, e) the EGF at different magnifications. (c) TEM image and (f) HRTEM image of the EGF. (g) XRD patterns, (h) Raman spectra, and (i) the pore size distribution of the OGF and EGF.

Figure 3.SEM images of Ni electrodeposited on (a) the OGF, (b) EGF, and (c) NiCu/EGF electrodes. (d) TEM image, (e) elemental mapping, and (f) HRTEM images of the NiCu/EGF electrode. (g) BET results of the NiCu/OGF and NiCu/EGF electrodes. (h) XRD pattern of the NiCu/EGF electrode. XPS spectra of (i) the NiCu/OGF and NiCu/EGF electrodes. High resolution XPS spectra of (j) C 1s, (k) O 1s, and (l) Ni 2p for the NiCu/OGF and NiCu/EGF electrodes.

Figure 4.(a) The Cdl derived from the CV data of Figure S4. (b) Nyquist plots. (c) CV curves measured in 1 M NaOH and 0.1 M NH3·H2O at a scanning rate of 25 mV s–1. (d) Tafel plots. (e) Linear fitting curves between log(ik) and 1/T. (f) The comparison of Ea. (g) Chronoamperometry curves in 1 M NaOH and 0.1 M NH3·H2O. (h) The performance and stability of the NiCu/EGF electrode for AOR compared with the previously reported electrode.

Figure 5.(a) Polarization and power density curves and (b) Nyquist plots of the DAFC with the Ni/EGF, NiCu/OGF, and NiCu/EGF anodes.

3小结 

本研究采用了一种将电化学原位剥离石墨烯与 NiCu 合金分步电沉积相结合的协同策略，基于石墨烯纳米片原位生长改善石墨毡基底导电性、NiCu 合金纳米球均匀多孔负载暴露丰富活性位点的机理。最终，制备出 NiCu/剥离石墨毡（EGF）复合阳极。研究结果表明，该复合电极最大电流密度达 482 mA cm?2、为 NiCu/原始石墨毡电极的 2.28 倍，并能在 237 mA cm?2 以上稳定维持 18 h；以 NiCu/EGF 为阳极的 DAFC 最大功率密度达到 21.53 mW cm?2。同时，长期稳定性与形貌表征表明电极结构在 18 h 测试后保持良好。该复合电极表现出优异的氨氧化催化性能与长期稳定性。因此，本研究有望为直接氨燃料电池的非贵金属阳极提供新的构建思路。此外，该"原位剥离石墨烯 + 合金电沉积"协同策略还可拓展至其他电催化电极，从而推动低成本高性能能源器件的开发。

文献：