有埃尺度、零维孔隙的石墨烯，因其优异的渗透性和分子筛分潜力，为气体分离提供了一个极具前景的平台。本文提出一种动态调控氮（N）功能化石墨烯孔隙的策略，实现了从氮气（N?）中选择性分离氧气（O?）。由于O?和N?的动力学直径相近，该分离极具挑战性。作者利用孔边缘功能基团的异质性来调控孔隙限制直径（PLD）。通过简单的热退火处理，可以将孔边缘的伯胺基团转化为晶格掺入的氮。转化程度随温度变化，从而调控胺-CO?复合物产生的空间位阻，并进而调节PLD，以利于O?的渗透。所得膜展现出优异的O?/N?分离性能，O?渗透率接近2500 GPU，O?/N?选择性超过10，显著优于现有最先进的膜。这为从空气中高效、模块化生产O?提供了有吸引力的方案，并可将化工行业天然气燃烧炉的燃料消耗降低约60%。
