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太原科技大学《 Electrochim Acta》：机械化学合成多孔石墨碳材料，用于锌离子混合电容器

2025-10-28

1成果简介 

        锌离子混合电容器（ZIHCs）的实际应用受限于离子/电子转移动力学不足及碳阴极结构不稳定。为解决这些难题，本文，太原科技大学张晓华 副教授等研究人员在《Electrochimica Acta》期刊发表名为“Mechanochemical Synthesis of Porous Graphitic Carbon for Zinc-ion Hybrid Capacitors”的论文，研究采用单宁酸作为碳源、含铁盐作为催化石墨化剂，通过球磨机械化学法开发出氧掺杂多孔石墨化碳材料。优化的PGC-K3Fe阴极呈现蜂窝状多孔结构，具有超高比表面积（1744 m2 g?1）、丰富的离子可及微孔、高石墨化度（IG/ID=1.03）及适宜的氧掺杂量（10.2 at.%）。
        这些特性赋予了 PGC-K3Fe 相互连接的电子传输通道和丰富的电活性位点，从而改善了 Zn2+ 的吸附动力学。由此，采用PGC-K3Fe阴极组装的锌离子高容量电池在0.5 A g-1条件下展现出216 mA h g-1的高比容量，并具备卓越的循环稳定性——在2 M ZnSO4电解液中以5 A g-1充放电10000次后仍保持94%的容量。此外，该电池在412 W kg?1的功率密度下实现了175.2 W h kg?1的卓越能量密度。更值得一提的是，采用PGC-K3Fe组装的固态Zn-ion hybrid carbon材料在保持优异机械柔韧性的同时展现出卓越的电化学性能。本研究证明了机械化学法在合成多孔石墨化碳材料方面的潜力，这类材料在能源转换与存储领域具有广阔的应用前景。

2图文导读 




图1. Solvent-free mechanochemical synthesis pathway for PGC-K3Fe.



图2. SEM images of (a) PGC-K3Fe, (b) PGC-K2Fe, and (c) PGC-Fe.




图3. (a) TEM image of PGC-K3Fe, (b) high-resolution TEM images of PGC-K3Fe, and (c) the element mapping images of C and O elements in PGC-K3Fe.



图4.(a) Schematic illustration of the PGC-based aqueous ZIHCs, (b) CV curves at 10 mV s–1, (c) rate capabilities, (d) GCD curves of PGC-K3Fe, PGC-K2Fe, and PGC-Fe based ZIHCs devices.



图5. (a) Ragone plots of PGC-K3Fe, PGC-K2Fe, PGC-Fe and other reported carbon-based ZIHCs, and (b) Radar chart for comparison of all obtained samples in this work.



图6、(a) Cycling stability and coulombic efficiency of assembled PGC-K3Fe-based aqueous ZIHCs for 10000 cycles at 5 A g?1, (b) Nyquist plots before and after 10000 cycles, SEM images of (c) Zn anode and (d) carbon cathode after long-term cycles.



图7、The flexible solid-state ZIHCs based on PGC-K3Fe: (a) schematic illustration structure, (b) rate capability at various current densities, (c) CV curves at 10 m V?1 measured at varying bending angles, (d) Ragone plots compared with other reported carbon-based flexible ZIHCs, (e) long-term cycling performance for 1000 cycles at 1 A g?1, and (f) the Nyquist plots of before and after 1000 cycles.

3小结 
        为克服碳材料中离子/电子转移动力学迟缓及结构不稳定的难题，通过绿色高效的机械化学法成功制备了蜂窝状分级多孔石墨化碳材料。高能球磨工艺既促进了K?[Fe(C?O?)?]的均匀分散，又实现了Fe3?与鞣酸中儿茶酚基团的配位结合。碳化后的PGC-K3Fe展现出大比表面积、优化的孔径分布（微孔/介孔）、优良的电子导电性及适度的氧掺杂量。这种精心设计的结构协同实现了高效的Zn2?储存与快速的离子/电子传输动力学。该结构优势直接赋予水系Zn-Fe离子液态电池卓越的电化学性能：在0.5 A g?1电流密度下实现216 mA h g?1的优异比容量，经10000次循环后容量保持率达94%，循环稳定性优异。同时在412 W kg?1功率密度下，能量密度达175.2 W h kg?1。此外，柔性固态ZIHCs展现出160 W h kg?1的卓越能量密度与优异的机械柔韧性。这项工作不仅推动了ZIHCs高性能碳正极的设计，更开创了生物质衍生物多孔石墨材料无溶剂力化学合成的新范式。

       文献：